1964年，Nico结识Brian Jones，并通过他认识了滚石的经纪人Andrew Loog Oldham ，随后录制她第一张正式唱片，“I’m Not Saying ” ，由Jimmy Page担纲制作。同年，在意大利，Nico邂逅阿兰德隆，并且两人有一个孩子，Nico为孩子取名Ari。1964年Nico返回纽约，重又从事模特工作，同时在第五十五大道上的Blue Agel Lounge驻唱。不久，Nico与Bob Dylan在巴黎相识，Dylan为她作的歌I’ll Keep It With Me 后来出现在Nico著名的Chelsea Girl中。Dylan把Nico引见给Andy Warhol，Andy让Nico来主演他和Paul Morrisey 的实验电影。Nico告诉Andy：“我想唱歌。”于是便有了Nico&The Velvet Underground。Nico停止模特职业，随乐队巡演一年。在这张专辑的Femme Fatale， All Tomorrow’s Parties和 I’ll Be Your Mirror中都有Nico的歌声。
早在经典的黄香蕉唱片之前，Nico已开始走另一条路，她自己的路。Lou Reed和John Cale因为她而互相嫉妒，Nico则已在传奇性的Dom Club唱歌，彼时与她在一起的人曾有Tim Hardin，Tim Buckley，Ramblin Jack Elliot，甚至包括The Velvets的三位成员，以及16岁的Jackson Browone。Nico的基调已确定，长长的催眠般单调的嗓音，以及，被称为“Nico From the Grave Look”的低声呻吟、高颧骨、浓妆。John Cale为她制作了三张唱片。
1969年，Nico在意大利认识了导演Philippe Garrel，接下来的五年里，她与这位导演合作了十部影片。七十年代末，Nico失去了她的经纪人兼朋友Lutz Ulbrich。1981年，Nico迁至伦敦，录制了唱片The Drama of Exile。接下来的一段时期里，Nico嗜烟嗜酒，并常显得紧张脆弱。1985年，Nico出版唱片Camera Obsura，仍由John Cale制作，一些年轻的听众视她为回归的朋克女皇。1988年7月18日，Nico前往Ibiza骑车旅行，有人发现她连车倒带路边不省人事，随即送她到Cannes Nisto医院，晚上8点，Nico死于脑部大量出血。Nico的骨灰埋在柏林的Grunewald Forest，与她的母亲相邻。
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